近日，轮机工程学院船舶洁净能源研究中心宗旭教授团队在太阳能制取“绿氢”研究取得进展，相关研究成果以“Depressing charge recombination in hybrid perovskites by introducing dynamic electron/energy relay couple towards enhanced photocatalytic hydrogen production”为题发表于Energy & Environmental Science（影响因子32.4）。这是我校以唯一通讯单位在该期刊发表的第一篇研究论文。Energy & Environmental Science专注于能源转换与储存、替代燃料技术以及环境科学领域的重要、高质量研究，是世界公认的能源与环境科学领域的顶级期刊，在能源和环境科学领域400余份期刊中排名第一，2024年最新影响因子为32.4，五年平均影响因子34.5。
船舶温室气体减排是航运业应对气候变化的必然要求。将可再生能源转化为清洁、高效的氢能并将其应用于传统依赖化石资源的船舶航运业是实现船舶温室气体减排的理想途径。太阳能是地球上最丰富的可再生能源，采用半导体光催化制氢是实现太阳能制氢的理想途径之一。为了实现高效光催化制氢过程，发展促进半导体光生电荷分离、传输的策略是该领域的研究重点。
有机-无机杂化钙钛矿（OIHP）具有独特的光电物理特性，是光催化制氢反应的理想载体。但是，严重的光生电荷复合极大地限制了OIHP光催化剂的产氢性能。因此，开发促进OIHP光生电荷分离和传输的策略是实现其高效太阳能转化的关键。近年来，助催化剂工程、电子结构工程及其组合等策略已被用于促进OIHP中光生电荷的分离和传输。但是，相关研究的太阳能-氢气（STH）能量转化效率仍远低于理论值。
在本工作中，该研究团队通过在MAPbI3钙钛矿体系中引入动态Cu/(CuI2)-作为电子/能量中继站，显著抑制了MAPbI3光催化剂中的光生电荷复合，极大提高了其光催化产氢活性。研究表明反应溶液中的(CuI2)-可有效捕获MAPbI3中产生的光生电子，原位生成金属Cu作为电子/能量存储介质，从而抑制光生电荷复合，实现光子能量的存储。原位生成的金属Cu然后与氢碘酸溶液（HI）反应释放储存的太阳能，实现类似于自然光合作用中暗还原反应的解耦暗态氢气生成反应。此外，金属Cu还可以作为析氢反应（HER）的助催化剂，促进MAPbI3光生电子还原质子产氢的反应。通过进一步引入铂（Pt）作为HER助催化剂，可以进一步加速暗态化学产氢反应和光驱动质子还原产氢反应。因此，在Cu/(CuI2)-电子/能量中继站和Pt助催化剂的共同作用下，MAPbI3体系的光催化析氢活性提高了2334倍，实现了高达5.25%STH转换效率。这项工作为开发高效OIHP太阳能制氢系统提供了新的策略。
该论文第一作者为轮机工程学院2021级博士研究生刘佳琦，来自大连化学物理研究所的高玉英研究员在反应机理方面进行了合作研究。该工作得到国家自然科学基金委、“兴辽英才”计划项目和开云官方注册 - 开云(中国)领军人才项目的支持。
